Одной из первых обязанностей Кассини стало научное консультирование церкви по вопросу точного определения дат церковных праздников; эта задача всегда была важной частью практического применения хронологии и астрономии. Кассини заново провел линию меридиана в соборе Святого Петрония, построенном в 1575 г. Игнацио Данте, и добавил к ней гигантский настенный квадрант. На сооружение этого инструмента у него ушло два года. В 1655 г., когда дело было сделано, Кассини пригласил всех астрономов Италии на наблюдение зимнего солнцестояния; предлагалось также протестировать новые солнечные таблицы, по которым теперь можно было точно определять затмения, солнцестояния и многочисленные церковные праздники.
После этого сенат Болоньи и папа Александр VII поручили Кассини определить разницу высот между Болоньей и Феррарой; эта величина определяла навигацию по рекам По и Рено. Он не только провел тщательную съемку местности, но и составил подробный доклад об этих двух реках и их особенностях. Папа поручил Кассини как инженеру-гидравлику разрешить старый спор между ним и герцогом Тосканским об отводе драгоценных вод реки Кьяна, которая являлась попеременно притоком то Арно, то Тибра. После того как Кассини разрешил этот спор к удовлетворению обеих сторон, он был назначен инженером укреплений Перуджи, Понт-Феликс и Форт-Урбино и смотрителем вод реки По, жизненно важной для стабильности и процветания страны. В свободное время Кассини изучал насекомых и, ради собственного любопытства, проводил кое-какие эксперименты по переливанию крови от одного животного другому; этот отчаянный эксперимент вызвал в ученом мире живой интерес. Однако главным его увлечением оставалась астрономия, а любимой планетой – Юпитер. Во время работ на реке Кьяна он частенько проводил вечера в Читта-делла-Пьеве за наблюдением спутников Юпитера. Его телескоп был лучше, чем телескоп Галилея, и с его помощью Кассини удалось сделать несколько новых открытий. Он заметил, что плоскость, в которой обращаются спутники Юпитера, расположена таким образом, что спутники проходят по диску Юпитера вблизи экватора; он определил также размер орбиты каждого спутника. Он был уверен, что способен разглядеть на диске Юпитера несколько неподвижных точек. Пользуясь полученными данными, он начал хронометрировать вращение планеты и движение спутников при помощи достаточно надежных маятниковых часов.
После шестнадцати лет неустанного труда и постоянных наблюдений Кассини опубликовал таблицы («Эфемериды») затмений спутников Юпитера на 1668 г. На одной странице он приводил диаграмму вида планеты и расположения ее спутников, а на противоположной – время затмения (погружения) каждого спутника в часах, минутах и секундах и время, когда каждый из них должен был появиться вновь.
Кассини, которому тогда было сорок три года, приобрел широкую известность как знающий и искусный астроном. Когда экземпляр его «Эфемерид» попал в Париж, Кольбер решил, что должен заполучить такого ученого для своей обсерватории и Королевской академии. В данном случае, однако, для достижения этой цели требовалось не только золото, но и немалая дипломатичность, ведь Кассини в то время состоял на службе у папы Климента IX, и ни Кольбер, ни Людовик XIV не хотели оскорбить или разгневать его святейшество. Трое именитых ученых – Вэйан, Озу и граф Грациани – направились в Италию для переговоров с папой и сенатом Болоньи о том, чтобы Кассини «одолжили» Королевской академии на некоторое время. Все то время, которое ученый проведет во Франции, он будет получать 9000 ливров в год. Договоренность была достигнута, и 4 апреля 1669 г. Кассини прибыл в Париж. Через два дня он был представлен королю. Хотя Кассини и не собирался оставаться во Франции навсегда, в 1673 г. он по настоянию Кольбера и несмотря на возражения папы и сената Болоньи натурализовался и стал гражданином Франции. После этого его имя стало звучать как Жан Доминик Кассини.
Когда Кассини занял свое место среди ученых Королевской академии, наблюдения были в самом разгаре. Ученые тогда были не только физиками и математиками, но и искусными механиками. Гюйгенс и Озу отшлифовали новые линзы и зеркала и построили для обсерватории значительно усовершенствованные телескопы. При помощи этих новых инструментов Гюйгенс уже сделал несколько феноменальных открытий. Он сумел измерить период вращения Сатурна, обнаружил вокруг него кольца и первый из спутников. Озу изготовил некоторые другие инструменты и применил в них усовершенствованный филярный микрометр – измерительное устройство, изобретенное Гаскойном около 1639 г. и с тех пор почти забытое. После прибытия Кассини были заказаны новые инструменты, включая наилучшие в Европе телескопы, которые изготавливал Кампани в Италии.