В начале 60-х годов Доронина сыграла на сцене БДТ еще несколько прекрасных ролей, которые создали ей славу одной из самых одаренных молодых актрис советского театра. Речь идет о ролях в спектаклях: «Идиот» (1957, Настасья Филипповна), «Горе от ума» (1962, Софья), «Поднятая целина» (1964, Лушка), «Еще раз про любовь» (1964, Наташа), «Три сестры» (1965, Маша).
Однако восхождение актрисы на вершину этой славы было усыпано отнюдь не одними розами. В коллективе БДТ вокруг нее сложилась нездоровая обстановка, когда большая часть труппы откровенно выражала ей свою нелюбовь. За ее спиной всегда плелись всевозможные интриги, недоброжелатели распускали самые неправдоподобные слухи, которые любого человека могли бы вывести из себя. Однако Доронина стоически сносила все это, считая ниже своего достоинства отвечать на эти выпады. В те годы она была в фаворе у Товстоногова, пользовалась его безоговорочной поддержкой, поэтому любые интриги, замышляемые против нее, не имели никаких последствий для ее карьеры.
Между тем, в отличие от театральных подмостков, где имя Дорониной гремело уже в течение нескольких лет, на съемочной площадке дела у актрисы обстояли несколько иначе. Несмотря на то, что предложений сниматься в начале 60-х годов у нее было предостаточно, создать на экране что-то по-настоящему запоминающееся Дорониной долгое время не удавалось. Роли в фильмах: «Шли солдаты» (1959), «Горизонт» (1962), «Рабочий поселок», «Перекличка» (оба — 1966) остались практически не; амеченными широким зрителем. Казалось, что актриса так и не найдет своего режиссера в кино, как это произошло у нее в театре, где судьба подарила ей встречу с Товстоноговым. Правда, в середине 60-х судьба их внезапно и развела.
В конце 1966 года Доронина приняла окончательное решение покинуть Ленинград и перебраться в Москву. К тому времени ее брак с Басилашвили уже распался, дал трещину и творческий тандем с Товстоноговым. Несмотря на то, что режиссер собирался ставить с Дорониной пьесу Ю. О'Нила «Луна для пасынков судьбы», она заявила, что играть в этом спектакле не будет, и ушла во МХАТ. Ленинградские театралы встретили это известие с недоумением, а труппа БДТ откровенно радовалась.
Тем временем переезд в Москву весьма благотворно отразился на кинематографической карьере Дорониной. В 1966–1967 годах ее пригласили на главные роли сразу два столичных режиссера: Г. Натансон и Т. Лиознова. Первый задумал перенести на экран сразу две пьесы, имевшие успех на сцене БДТ, — «Старшую сестру» и «Еще раз про любовь» (в обоих постановках главные роли играла все та же Доронина), вторая — экранизировать рассказ А. Борщаговского «Три тополя на Шабаловке» (Лиознова перенесла тополя на Плющиху).
Фильм «Старшая сестра» появился на экранах страны в марте 1967 года и был тепло встречен публикой. В отличие от критиков, которые посчитали картину «бледной копией спектакля», зрители собственным рублем проголосовали за эту картину — 20-е место в прокате, 22,5 млн. зрителей. По опросу читателей журнала «Советский экран» Доронина была названа лучшей актрисой года.
На Международном московском кинофестивале, который состоялся в том же году, знаменитый режиссер Клод Лелюш, посмотрев «Старшую сестру», заявил: «Этот фильм не дублирован на французский язык и не субтитрован, текст мне непонятен, но проход персонажа Дорониной по Ленинграду — это гениально! Так даже Софи Лорен ходить не умеет!»
В 1968 году настала очередь двух других картин: «Еще раз про любовь» и «Три тополя на Плющихе». Первый фильм занял в прокате 12-е место (36,7 млн. зрителей), второй — 17-е (26 млн.). Причем эти фильмы принесли его создателям успех не только на родине, но и за рубежом. «Любовь» взяла приз на фестивале в Картахене, а «Тополя» — в Мар-дель-Плате. Читателями «Советского экрана» Доронина вновь была названа лучшей актрисой года.
Тем временем, в отличие от триумфального успеха на экране, на театральных подмостках Доронину сопровождал довольно скромный успех. Во МХАТе она получила роль в спектакле «Ночная исповедь» и сыграла ее хорошо, но не более того. Между тем критики и зрители ждали от нее значительных работ, сродни тем ролям, которые она играла на сцене БДТ. Однако таких ролей на сцене МХАТа у нее так и не случилось. Из наиболее удачных работ этого периода можно отметить только две: в спектакле по пьесе ее тогдашнего супруга Э. Радзинского «О женщине» и в первом спектакле только что пришедшего во МХАТ О. Ефремова «Дульсинея Тобосская» (оба — 1970).
