В сезон 1906–1907 годов Константин Сергеевич начал, по его словам, «присматриваться к себе и к другим во время работы в театре». Он уже накопил большой сценический опыт, требовавший обобщения, анализа, проверки.
Сезон открывается премьерой «Горя от ума». Общую партитуру спектакля создаёт Немирович-Данченко. Станиславский готовит роль Фамусова и работает с другими исполнителями.
В период моды на декаданс Станиславский ставит в 1907 году экспериментальные спектакли «Драма жизни» К. Гамсуна и «Жизнь Человека» Л. Андреева. Кроме огорчений и разочарований эти эксперименты ничего не принесли. В пьесах символистов совершенно иной строй чувств, нежели в произведениях Чехова или Горького.
Постепенно репетиции Станиславского превращаются в уроки, театр — в лабораторию, где производятся всё новые опыты, иногда спорные. Пайщики театра предоставляют ему право выбирать «для исканий» одну пьесу в сезон.
Одной из таких пьес становится «Синяя птица» М. Метерлинка (1908) — триумф Станиславского. Спектакль выделялся полным, совершенным слиянием в единое целое актёрского исполнения, музыки, сценографии. Призрачно звучали голоса актёров, сплетаясь в единую мелодию; пели хоры, бесконечно повторяя «Мы длинной вереницей идём за Синей птицей, идём за Синей птицей, идём за Синей птицей…».
Станиславский доказывал, что спектакль, механически повторяемый, относится лишь к «искусству представления», в то время как нужно всем актёрам стремиться к «искусству переживания», отводя «представлению» подчинённое место. В каждом спектакле будет он теперь добиваться полной правды актёрского самочувствия и всех сценических действий актёра.
«Пьесой для исканий» становится и шекспировский «Гамлет». Для работы над этим спектаклем Станиславский в том же 1908 году приглашает молодого английского режиссёра Гордона Крэга.
Станиславский не видел работ Крэга, но слышал рассказы о нём от Айседоры Дункан, с которой он познакомился ещё в 1905 году. Дункан для Станиславского — идеальное воплощение всех его устремлений к истинному искусству. Доказательство возможностей хореографии вне традиционного балета, которым он так увлекался в юности.
Однако искусство переживания, истинное чувство не нужны решению Крэга, он увлечён символизмом и выдвигает тезис об актёре-марионетке. Пути режиссёров не сходятся — расходятся. Выясняется противоположность целей и методов Крэга и Станиславского.
В постановке тургеневского «Месяца в деревне» (1909) Станиславский применил свой новый метод работы с исполнителями на практике. Он убеждается в правильности избранного им пути работы с актёром. Актёрский ансамбль был безупречен. Сам Станиславский исполнял роль Ракитина.
В 1910 году, оторванный от театра длительной болезнью, Станиславский углубляется в изучение «жизни человеческого духа» актёра на сцене. Он открывает всё новые элементы своей «системы», уточняет те законы, которые лежат в основе актёрского искусства. Заимствует у Гоголя определение «гвоздь» роли, потом находит своё — «сквозное действие». Входят в обиход театра новые термины и понятия — «куски», «задачи», «аффективная память», «общение», «круг внимания».
С помощью своего ближайшего друга и соратника Л. А. Сулержицкого он создаёт в 1912 году при МХТе так называемую Первую студию для молодых актёров. Перегруженный работой в МХТе, Константин Сергеевич занимается со студийцами только урывками, курс занятий по системе ведёт Сулержицкий.
Спектакли студии «Гибель „Надежды“» Гейерманса и «Сверчок на печи» по Чарлзу Диккенсу имели успех. По признанию самого Станиславского, они обнаружили в молодых исполнителях «дотоле неведомую нам простоту и углублённость» и наглядно доказали плодотворность применения принципов его системы.
Мировую войну Станиславский встретил на европейском курорте Мариенбад. Пока переполненный поезд из Мюнхена шёл к пограничной станции Линдау, истёк срок, назначенный для отъезда иностранцев из Германии. Допросы, обыски… С трудом Станиславский возвращается в Россию.
Константин Сергеевич оказался единственным из директоров золотоканительной фабрики, кто считал безнравственным наживаться на войне. «У меня вышел маленький инцидентик на фабрике, и я отказался и от невероятных доходов и от жалованья. Это, правда, бьёт по карману, но не марает душу», — пишет он дочери.
