Однако литературные пристрастия Тагора не нашли должного понимания в семье, и отец отправил его в Англию, чтобы Рабиндранат стал студентом Лондонского университета. Тагор прожил в Англии почти два года. Он прилежно изучал право, но главные его интересы были связаны с английской литературой и историей. Находясь в Лондоне, он постоянно печатался в индийских журналах, а по возвращении собрал свои записки и опубликовал их в виде книги, назвав ее «Письма путешественника в Европу».
Так и не получив адвокатского диплома, Тагор возвратился в Индию. Боясь отцовского гнева, он поселяется в Калькутте в семье своего старшего брата, служившего там городским судьей. Лишь через несколько месяцев отец сменил гнев на милость, и Рабиндранат смог вернуться в родной дом.
В 1882- 1883 годах были опубликованы поэтические сборники молодого автора -«Вечерние песни» и «Утренние песни».
9 декабря 1883 года состоялась свадьба Рабиндраната и десятилетней девушки Мриналини Деби - дочери служащего в одном из поместий Тагоров. На то была воля отца. В отличие от многих других семей, Тагор не только бережно воспитывал свою жену, но и не мешал ей учиться. В результате жена Тагора стала одной из самых образованных индийских женщин и по совету мужа перевела на английский язык древнеиндийский эпос «Рамаяна».
Через три года появился первый ребенок в семье - дочь Мадхурилота. Позднее у них родились еще два сына и две дочери.
В 1890 году Тагор был вынужден покинуть свой дом, по поручению отца он занял должность управляющего родовым имением Шелайдехо в Восточной Бенгалии. Он поселился в плавучем доме на реке Падма, сочетая литературные занятия с административной деятельностью.
Здесь Рабиндранат выпустил свои основные сборники стихотворений и на протяжении всей последующей жизни считал это время лучшим периодом своего творчества. Сюжеты его стихов были навеяны индийским фольклором и образами классической поэзии Востока. Благодаря особой мелодичности многие стихотворения Тагора сразу же стали народными песнями, утрачивая связь с их автором.
Одновременно с сочинением стихов Тагор работал над прозой и выпустил сборник рассказов, основная проблематика которых связана была с окружающей его жизнью Он писал и пьесы - «Жертвоприношение» (1890), «Читрангола» (1892).
В 1901 году Тагор наконец смог соединиться со своей семьей, после краткого пребывания в Калькутте они переехали в семейное поместье неподалеку от города, где вместе с пятью учителями Тагор открыл собственную школу. Но 23 ноября 1902 года умерла его жена, а в сентябре следующего года - младшая дочь.
Тогда же вышел роман Тагора «Песчинка» - первое крупное реалистическое произведение на бенгальском языке, а также сборники стихов - «Память» и «Дитя».
В 1907 году писателя постигло новое горе - умер отец. Тагор стал наследником огромного состояния, однако материальные проблемы нисколько не занимали Рабиндраната, и он передал право управления поместьями своим братьям.
Вскоре писатель впервые выступил и как философ, разработавший собственную жизненную концепцию на основе традиционной индийской философии. Чтобы изложить ее, писатель прибегает к традиционному приему - написал философский роман «Гора» (1907-1910). Это произведение, внешним сюжетом которого стала полемика индуиста и сторонника европейской цивилизации, стало своеобразным знаменем начинавшегося в Индии освободительного движения, направленного против господства англичан в стране.
Одновременно Тагор работал над наиболее значительным сборником стихотворений - «Гитанджали» («Жертвенные песнопения»).
Своей европейской известностью Тагор во многом обязан английскому художнику сэру Уильяму Ротенстайну, посетившему Индию в 1910 году. Во время пребывания в Калькутте он познакомился с Тагором. Но только после возвращения в Лондон Ротенстайн прочитал на страницах «Модерн ревю» английский перевод одного из рассказов Тагора, который произвел на него большое впечатление.
В 1912 году Рабиндранат приехал в английскую столицу, первым делом навестил Ротенстайна. Зная интерес художника к его поэзии, он дал ему свою тетрадь с переводами. «В тот же вечер я прочел эти стихи, - пишет Ротенстайн. - Это была поэзия совершенно необычная, она показалась мне сродни творениям великих мистиков. Эндрью Брэдли, которому я их показал, согласился: "Похоже, что наконец-то среди нас снова появился великий поэт"».